Le village a été nommé d'après l'église paroissiale d'Alphonse Marie des Ligouri, fils d'un noble napolitain.
Fondé par les Acadiens au début des années 1800, le nom de Saint-Alphonse a été adopté en 1932 pour identifier les anciens villages de l’Anse-à-l’Ours et de Chéticamp-de-Clare.
L'Église Saint-Alphonse, construite en 1932, est connue pour ses magnifiques peintures murales peintes à la main derrière le sanctuaire et la grotte dans le coin où coule une eau miraculeuse. La grotte a été faite pour ressembler à de la pierre mais est en fait en bois sculpté par un artisan local.
C'est à Saint-Alphonse, dans la résidence de Didier Comeau, que le mystérieux Jérôme a passé une bonne partie de ses 58 ans en Clare.
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